4.3 辉光放电净化有机废气影响参数
4.3.1 进气流速和停留时间
当保持放电电压和电流恒定时,可以通过改变气体流速研究大气压辉光放电中停留时间对甲烷和苯的浓度影响。对于甲烷/湿空气和苯/湿空气等离子体,设定放电电压为470V,流速从0.05L/min不断增加。VOCs体积分数的标准误差测定为3%~5%。在误差范围内,发现当流速在0.05~0.15L/min之间变化时,VOCs体积分数并不会受到影响;继续增大流速,能量效率增加,但VOCs体积分数降低。这些表明在低流速的范围内,停留时间的增加不会降低甲烷和苯的体积分数,存在烃破坏的限制。当流速继续增加(高于0.16L/min)时,辉光放电变得不稳定,VOCs的出口体积分数增加,去除效率降低。在通过毛细管放电处理TCE的实验中发现,当流速从0.5L/min上升到1.6L/min时,去除效率增加;而流速从1.6L/min增加到6.5L/min时,去除效率急剧下降,最低达到5%;尽管随着流速的继续增加去除效率有所回升,但总体去除效率非常低。此外,在使用非热常压毛细管放电研究正庚烷和甲苯的实验中,当停留时间从0.3s增加到1.0s时,正庚烷的最小可获得浓度低于135g/m3,对应的最大污染物去除效率从40%增加到86%。对于甲苯,在出口处的浓度更低(<80g/m3)。最初正庚烷和甲苯的去除效率随停留时间持续增加,当停留时间大于0.8s时,去除效率逐渐趋于平缓。因而,低流速对VOCs的去除效果表明,更低的流速、更长的停留时间具有更高的去除效果。
4.3.2 初始浓度
研究不同的甲苯浓度对毛细管放电的影响,对578g/m3、611g/m3和1246g/m3三种甲苯浓度进行测试,设定流速为1L/min。在放电电流上升初期,三者的去除效率相近,且非常低。当电流稳定在1.5mA时,三者去除效率分别为17%、20%和86%。表明在低的浓度范围内,随着浓度的增加去除效率也显著增加,当浓度达到较高值时,去除效率逐渐降低。此外,在针板辉光放电去除VOCs的研究中发现,当三氯乙烯(TCE)入口浓度从30g/m3增至1130g/m3时,能量效率也随之增加,在1130g/m3时可达到310g/(kW·h),并且呈现出持续增加的趋势。因此,在VOCs的辉光放电处理中存在一个最佳的初始浓度,这一最佳值根据污染物的类型差异也存在差别。达到最佳值的同时预示着能达到最佳能量效率。
4.3.3 针数的影响
在上述讨论中,针板电极是辉光放电的典型结构,针的数量对处理效率和放电能耗都会产生影响。常压下通过多阶针板放电处理TCE,考虑样品气体存在和不存在TCE的两种情况,研究了针数对针电流的影响。实验发现,随着针数量的增加,针电流总体呈上升趋势,并且两种情况的走势大致相似。当针数从1根增加到20根时,存在TCE时的针电流从21μA增加到38μA,不存在TCE时的针电流从18μA增加到47μA。针数的增加也提高了去除效率,当针数为20根时,利用图4-5反应器处理TCE的效率仅为50%;当针数达到100多根时,图4-5(c)反应器的处理效率明显增加,甚至可达到90%以上。因此,针的数量对处理效率有较大的影响,如何设计针的数量和排列需要根据实际情况而定。
4.3.4 能量密度
输入能量密度是单位体积输入的电功率与单位体积气体的平均停留时间的乘积,即:
(4-1)
式中,V、I、F和τ分别代表辉光放电电压、电流、气流速率和平均停留时间。能量密度可以在恒定的辉光放电电压和流速下通过改变辉光放电电流来改变。苯和甲烷的去除效率可以表示为下列的关系式:
NVOC=Nres+exp(-α·ε) (4-2)
式中,和NVOC分别是VOCs(苯和甲烷)在等离子体处理前和处理后的浓度;Nres是最低可获得的剩余VOCs浓度;α是具体VOCs去除效率的测量值,通常可忽略不计;Nres和α通常使用最小平方的算法来确定。例如,对于苯的剩余浓度为0.08,去除效率的测量值为0.60L/kJ。甲烷的α值为0.60L/kJ,比苯的值要低;Nres值为0.14,比苯的值高。因此,随着能量密度的增加,VOCs的去除效率增加;在相同的浓度下,减少甲烷比减少苯需要更多的能量。
此外,能量密度的增加会导致能量效率的降低。当能量密度从3400J/L增至6200J/L时,能量效率从0.9g/(kW·h)降至0.5g/(kW·h);当能量密度从3400J/L增至5400J/L时,能量效率从0.16g/(kW·h)降至0.10g/(kW·h)。这表明,通过提高能量密度来增加去除效率的同时也会导致能量效率的降低;在工程应用中,应根据情况调节最优的能量密度。